第一作者：Linyi Zhao, Tiansheng Wang
通訊作者：李洪森、余桂華、朱玥
通訊單位：青島大學、德薩斯大學柯士甸分校、中國海洋大學
電動汽車的大規模使用迫切需要具有快速充電/放電特性的鋰離子電池。本文展示了一種由混合電子/離子導體材料（Fe/LixM，其中M=O，F，S，N）制成的人工電極，該電極透過空間電荷原理實作了快速充電/放電、長期穩定和高能量儲能特性。
特別是，Fe/Li2O電極能夠在高達50 A g-1的電流密度下在6秒內充放電至126 mAh g-1，並且在10 A g-1的電流密度下顯示出30,000個迴圈的穩定迴圈效能，電極材料的質素負載約為2.5 mg cm-2。
本研究證明了空間電荷儲存機制在推進電化學能量儲存中的關鍵作用，並為設計鋰離子電池高效能負極材料提供了一個非傳統視角。
圖1：傳統材料的均勻電荷儲存與本文提出的基於空間電荷儲存機制的異質界面電荷儲存機制的對比。
透過鋰熱置換反應成功構建了一系列界面最佳化的電極材料（Fe/LixM，M=O, F, S, N），並透過X射線繞射（XRD）、場發射掃描電子顯微鏡（FESEM）和磁化曲線（M-H curve）等手段對Fe/Li2O進行了表征。
圖2：Fe/Li2O電極在不同電流密度下的充放電曲線、倍率效能、迴圈伏安（CV）曲線和長期迴圈效能。證明了Fe/Li2O電極在高電流密度下具有出色的倍率效能和長期迴圈穩定性。
圖3：透過XPS和HRTEM對Fe/Li2O電極在不同充放電狀態下的元素價態和組分的空間分布進行了表征，揭示了電極材料在充放電過程中的化學成分和空間分布演變。
圖4：透過磁測量技術對Fe/Li2O電極的磁性質進行了表征，並提出了在不同充放電狀態下的反應機理模型。
圖5：Fe/Li2O電極在不同倍率下的鋰儲存機理的依賴性，強調了空間電荷儲存機制在快速充放電環境中的優勢。
圖6：Fe/LixM（M=F, S, N）電極在不同電流密度下的充放電曲線和長期迴圈效能，證明了設計策略和儲存機制的普適性。
總結展望
本研究成功設計了一種基於空間電荷儲存機制的人工電極材料，該材料展現了快速充放電和長期穩定的電化學效能。
透過鋰熱置換反應合成的Fe/Li2O電極材料，在高電流密度下能夠實作快速充放電，同時保持了高的能量密度和迴圈穩定性。透過結構、化學和物理表征，驗證了電極材料在低C率下主要基於空間電荷儲存機制，且在高C率下該機制的貢獻接近100%。
研究結果強調了異質界面在電池發展中的重要性，並展示了空間電荷儲存在未來快速充電能量儲存系統中的潛力。此外，透過合成Fe/LiF、Fe/Li2S和Fe/Li3N等材料，證明了設計策略和儲存機制的普適性。
文獻資訊
期刊：Nature Communications
